Tras formarse en LAMDA, Harriet Walter adquirió su experiencia inicial con la compañía teatral itinerante Joint Stock, la compañía itinerante Paines Plough y el Duke's Playhouse de Lancaster. Ha trabajado a lo largo de su carrera con la Royal Shakespeare Company, en producciones que incluyen "Nicholas Nickleby" (1980), "Sueño de una noche de verano" (1981), "A buen fin no hay mal principio" (1981), "The Castle" (1985), "Tres hermanas" (1988), "La duquesa de Malfi" (1989), "Macbeth" (1999), "Mucho ruido y pocas nueces" (2002) y más recientemente como Cleopatra en "Antonio y Cleopatra", dirigida por Greg Doran. Fue nombrada artista asociada de la Royal Shakespeare Company en 1987. Su amplia experiencia teatral incluye además "Three Birds Alighting on a Field" (1991), "Arcadia" (1993), "Hedda Gabler" (1996), "Ivanov" (1997) y "Mary Stuart" (2005), dirigida por Phyllida Lloyd.

En televisión, Walter ha aparecido en toda una serie de programas, desde "A Dance to the Music of Time" a "Spooks". Uno de sus trabajos más recientes ha sido en "Cenicienta" como parte de la serie de cuentos de hadas de la BBC, así como "Ballet Shoes", de Sandra Goldbacher.

Sus créditos cinematográficos incluyen The Good Father, dirigida por Mike Newell, que coprotagonizó con Anthony Hopkins, Milou en mayo, dirigida por Louis Malle, La institutriz, de Sandra Goldbacher, Sentido y sensibilidad, de Ang Lee, Onegin, dirigida por Martha Fiennes, Bright Young Things, dirigida por Stephen Fry, Babel, dirigida por Alejandro González Iñárritu y, más recientemente, Expiación, de Joe Wright. Próximamente aparecerá en A Life with Bells on, de Lucy Askhurt, y Abraham's Point, dirigida por Wyndham Price.