Jimmi Simpson se está convirtiendo en una de las jóvenes estrellas de Hollywood en alza. Hace poco ha acabado el rodaje del western Seraphim Falls, dirigido por David Von Ancken, con Pierce Brosnan. Antes había tenido un papel crucial en la película Zodiac, de David Fincher.
2004 fue un año muy intenso durante el que rodó Herbie: a tope, con Lindsay Lohan y Michael Keaton, dirigida por Angela Robinson. También fue aclamado por su papel habitual en la serie de HBO “Carnivale”.
Se dio a conocer por su trabajo en D.E.B.S./Espías en acción, dirigida por Angela Robinson, que se convirtió en una película de culto. Asimismo ha trabajado en la memorable serie de CBS “Caso abierto”, y en “24”, de Fox. Era miembro de la Williamstown Theatre Company antes de trasladarse a Los Ángeles.