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Originario de Bélgica, Jonathan Zaccaï tuvo la intención de iniciar su carrera como realizador, antes de iniciarse como actor. Después de realizar varios trabajos de publicidad (figurando en numerosos anuncios emitidos en Inglaterra), y de algunas apariciones en cine ('La Révolte des enfants', en 1991) y televisión ('Lifefine', en 1996), obtuvo el papel del pequeño amigo insatisfecho de Corinne Debonnière, en la película 'Petite chérie', en el año 2002.

Su carrera empezó a despuntar y paseó su joven físico en 'Les Declassés' y en 'Reines d'un jour', en el 2001. En sus primeros largometrajes acostumbraba a interpretar papeles de joven encantador. En cambio, en 'Bord de mer' de Julie Lopes-Curval encarnó al torpe camarada de Hélène Fillières en el 2002 y bailó 'Le Tango des Rashevski' de Sam Garbarski en el 2003.

El gran público le descubrió realmente al lado de Agnès Jaoui y Karin Virad, en 'Le Rôle de sa vie', en el 2004, mientras que la crítica se quitó el sombrero ante su interpretación de muerto viviente de mirada penetrante en 'Les Revenant', de Robin Campillo, en el mismo año.

En 2005 y dentro de un registro muy negro, ha encarnado a un agente inmobiliario estafador al lado de Romain Duris, a las órdenes de Jacques Audiard, en 'De battre mon coeur s'est arrêté'. Después, ha rodado 'Entre ses mains' de Anne Fontaine y 'Toi et moi' de Julie Lopes-Curval.