- Neil Patrick Harris Patrick Winslow
- Brendan Gleeson Victor Doyle
- Jayma Mays Grace Winslow
- Hank Azaria Gargamel
- Katy Perry Pitufina (voz)
- Jonathan Winters Papa Pitufo (voz)
- Christina Ricci Vexy (voz)
- J.B. Smoove Hackus (voz)
- George Lopez Pitufo Gruñón (voz)
- Anton Yelchin Pitufo Tontín (voz)
- Alan Cumming Gutsy (voz)
- Jacob Tremblay Blue
- Gary Basaraba Hefty Smurf (voz)
- Jimmy Kimmel (voz)
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